Суперкомпьютерное моделирование помогло ученым выявить в двухслойной муаровой системе новый вид электронного явления, называемого экситоном, который является электрически нейтральной квазичастицей, но при этом может переносить энергию и состоит из электрона и электронной "дырки", которые могут быть созданы, например, при попадании света на определенные полупроводники и другие материалы.

Недавно обнаруженные экситоны были получены муаровыми узорами из двумерных листов экзотических полупроводников, называемых дихалькогенидами переходных металлов, с электроном, связанным с дыркой, но отделенным друг от друга характерным расстоянием в листе. Это было названо внутрислойным экситоном с переносом заряда и стало неожиданностью для ученых, потому что такие экситоны не существуют в отдельных листах. Результаты исследования могут быть использованы при разработке новых оптических датчиков и коммуникационных технологий, таких как оптические волокна и лазеры.

Обнаружен новый экситон

"В этой работе мы обнаружили новый экситон с непредвиденными внутрислойными характеристиками переноса заряда в муаровой сверхрешетке, образованной двумя атомарно тонкими слоями дихалькогенидных материалов переходного металла", - сказал Стивен Г. Луи, выдающийся профессор физики Калифорнийского университета в Беркли (UC Berkeley) и старший научный сотрудник факультета в Национальной лаборатории Лоуренса Беркли (LBNL).

Луи является соответствующим автором исследования, опубликованного в августе 2022 года в журнале Nature. В нем ученые разработали компьютерные модели, которые выходят за рамки обычных параметризованных моделей, которые использовались для описания муаровых систем и муаровых экситонов. Вместо этого они выполнили расчеты ab initio, которые начинаются только с идентификации и начального положения 3903 атомов элементарной ячейки муаровой сверхрешетки.

Первые принципы

"Это мощный метод точного прогнозирования свойств материала, - добавил Луи, - потому что здесь не требуется эмпирической подгонки".

В частности, для расчета экситонных состояний и оптических свойств муаровых систем они использовали современный подход GW плюс уравнение Бете-Салпетера (GW-BSE), который считается одним из наиболее точных подходов к прогнозированию оптических свойств материалов.

Более того, Луи и его коллеги использовали свои расчеты для прогнозирования различных электронных и оптических откликов экситонов в системе. Они работали с коллегами-экспериментаторами Эммой К. Риган, Зуочен Чжан и профессором Фэн Вангом из Калифорнийского университета в Беркли. В двух словах, Ван и его коллеги осветили материал, а затем проанализировали отраженный свет, чтобы увидеть, как система реагирует на падающие фотоны в различных условиях.

Конечно же, они подтвердили теоретические предсказания, обнаружив в своих измерениях отчетливые сигнатуры экситона с переносом заряда внутри слоя.

Вычислительные проблемы, решаемые с помощью поддержки TACC

"Метод GW-BSE очень точен, но он также очень сложен с точки зрения вычислений", - сказал соавтор исследования Мит Найк, аспирант, работающий с профессором Луи в Калифорнийском университете в Беркли и LBNL.

Сложность моделирования экситона заключается в том, что для этого требуется многократное решение сложных шестимерных интегралов, а интегралы в сверхрешетке муара массивны из-за большого размера элементарной ячейки муара, состоящей из множества элементарных ячеек отдельных слоев, 25x25 для одного слоя и 26x26 для другого.

Типичные вычисления GW-BSE выполняются для систем, содержащих всего до ста атомов в элементарной ячейке. Здесь авторам понадобились расчеты для колоссальных 3903 атомов. "Поначалу это казалось почти невозможным", - сказал Наик.

Неустрашимые ученые изобрели новый метод, который сократил вычислительные затраты в миллион раз без потери точности.

"Мы нашли способ аппроксимировать интеграл в две тысячи атомов каждого слоя как сумму по многим интегралам в три атома, которые было вычислительно намного проще вычислить", - сказал Наик.

Разработанный ими теоретический метод, называемый методом первозданной проекции матрицы элементарных ячеек (PUMP), может быть обобщен для изучения других материальных систем, таких как межслойные или гибридные муаровые экситоны в многослойных муаровых сверхрешетках, неглубокие дефекты в материалах и многое другое.

Техасский центр передовых вычислений (TACC) поддержал исследование Стивена Луи "Первые принципы передовых материалов", выделив значительные ресурсы на суперкомпьютер TACC Frontera, самую мощную академическую систему в США, финансируемую Национальным научным фондом.

Он также получил ассигнования на суперкомпьютер TACC Stampede2, выделенные в рамках финансируемой NSF передовой экосистемы координации киберинфраструктуры: Услуги и поддержка (ACCESS), ранее называвшейся Extreme Science and Engineering Discovery Environment (XSEDE).

Стремясь увеличить количество атомов в своих расчетах, исследователи изначально столкнулись с некоторыми проблемами при выполнении некоторых крупномасштабных муаровых вычислений на Frontera.

"Мы получили поддержку от научных сотрудников TACC, которые помогли нам решить эти проблемы", - вспоминал Наик.

Например, они не смогли запустить крупномасштабное моделирование свойств основного состояния на Frontera с использованием стандартного пакета теории функционала плотности (DFT) под названием Quantum Espresso из-за нестабильности, созданной новой версией компилятора Intel, используемого для пакета DFT.

Команда консультантов TACC нашла способ обойти проблему, установив более старую, более стабильную версию компилятора. "Это позволило нам вычислить электронную структуру сверхрешетки муара WSe2, которая использовалась в этой работе", - сказал Наик.

"Аппаратные средства Frontera и Stampede2 эффективно удовлетворяли нашим требованиям, обеспечивая современную межузловую связь и достаточный объем памяти на каждом узле", - добавил Найк.

НАУЧНОЕ ВОЗДЕЙСТВИЕ

"Экситон с переносом заряда внутри слоя, который мы обнаружили с помощью этой искусственной укладки двух монослоев, выявил необычайно сильное взаимодействие атомной структуры и типа экситона, возможного в системах муара", - сказал Луи. "Это важный шаг в продвижении разработки материалов с желаемыми свойствами".

Это потому, что, как только свет создает экситоны с переносом заряда, они могут быть искажены или диссоциированы легче внешним полем или другими возмущениями, чем стандартные экситоны типа Ваннье.

Эти соображения важны для многих базовых явлений и потенциальных применений, таких как новые оптические датчики и наноустройства с электрооптической модуляцией. "Это то, над чем мы сейчас работаем с нашими коллегами-экспериментаторами", - сказал Луи.

"Экситонные свойства материалов формируют основные принципы, лежащие в основе многих оптических и оптоэлектронных устройств и датчиков, с которыми мы сталкиваемся в повседневной жизни", - сказал соавтор исследования Фелипе Джорнада, доцент кафедры материаловедения и инженерии Стэнфордского университета и главный исследователь Национальной ускорительной лаборатории SLAC..

Он привел пример OLED-телевизоров и дисплеев, которые используют световое излучение в результате рекомбинации экситонов в органических полупроводниках. Кроме того, в новых умных часах используются усовершенствованные оптические датчики для контроля уровня кислорода в крови владельца.

"Помимо существующих устройств, дихалькогениды переходных металлов и гетероструктуры этих материалов, над которыми мы работаем, считаются многообещающей материальной платформой для посткремниевых наноразмерных оптоэлектронных устройств. Двигаясь вперед, мы считаем, что это будет многообещающий путь к новым датчикам, дисплеям и технологиям", - сказал Джорнада.

Большая часть финансирования исследования была предоставлена программой гетероструктуры ван-дер-Ваальса Министерства энергетики США (KCWF16). Разработка теории и алгоритма для этой работы была проведена в Центре вычислительного изучения явлений возбужденного состояния в энергетических материалах (C2SEPEM) Национальной лаборатории Лоуренса Беркли. Они также использовали Национальный научно-вычислительный центр энергетических исследований (NERSC) в Национальной лаборатории Лоуренса Беркли для выполнения части вычислений.