Как быстро движутся электроны внутри молекулы? Что ж, это происходит так быстро, что им требуется всего несколько аттосекунд (1 ас = 10-18 с или одна миллиардная миллиардной доли секунды), чтобы перейти от одного атома к другому. Моргни, и ты пропустил это - миллионы миллиардов раз. Поэтому измерение таких сверхбыстрых процессов - непростая задача.
Ученые из Австралийского аттосекундного научного центра и Центра квантовой динамики Университета Гриффита в Брисбене, Австралия, во главе с профессором Робертом Сангом и профессором Игорем Литвинюком разработали новую интерферометрическую технику, способную измерять временные задержки с разрешением в зептосекунду (одна триллионная миллиардной доли секунды).
Они использовали этот метод для измерения временной задержки между импульсами экстремального ультрафиолетового излучения, испускаемыми двумя различными изотопами молекул водорода - H2 и D2 - взаимодействующими с интенсивными импульсами инфракрасного лазера.
Было обнаружено, что эта задержка составляет менее трех аттосекунд (одна квинтиллионная секунды) и вызвана несколько различными движениями более легких и более тяжелых ядер.
Это исследование было опубликовано в Сверхбыстрая наука, новый научный партнерский журнал.
Первый автор доктор Мумта Хена Мастари объясняет: "Такое беспрецедентное разрешение по времени достигается с помощью интерферометрического измерения - перекрытия запаздывающих световых волн и измерения их суммарной яркости".
Сами световые волны были сгенерированы молекулами, подвергнутыми воздействию интенсивных лазерных импульсов в процессе, называемом генерацией высоких гармоник (HHG).
HHG возникает, когда электрон удаляется из молекулы сильным лазерным полем, ускоряется тем же полем и затем рекомбинирует с ионом, отдавая энергию в виде экстремального ультрафиолетового излучения (XUV). Как интенсивность, так и фаза этого излучения XUV HHG чувствительны к точной динамике электронных волновых функций, участвующих в этом процессе - все разные атомы и молекулы излучают излучение HHG по-разному.
Хотя измерить спектральную интенсивность HHG относительно просто - это может сделать простой спектрометр с решеткой, - измерение фазы HHG является гораздо более сложной задачей. И фаза содержит наиболее релевантную информацию о сроках различных этапов процесса выбросов.
Чтобы измерить эту фазу, обычно выполняют так называемое интерферометрическое измерение, когда две копии волны с точно контролируемой задержкой накладываются (или интерферируют) друг с другом. Они могут создавать конструктивные или разрушительные помехи в зависимости от задержки и относительной разности фаз между ними.
Такое измерение выполняется с помощью устройства, называемого интерферометром. Очень сложно создать интерферометр для XUV-излучения, в частности, для получения и поддержания стабильной, известной и точно настраиваемой задержки между двумя XUV-импульсами.
Исследователи Гриффита решили эту проблему, воспользовавшись феноменом, известным как фаза Гуи, когда фаза световой волны смещается определенным образом при прохождении через фокус.
Для своих экспериментов исследователи использовали два разных изотопа молекулярного водорода - самой простой молекулы в природе. Изотопы - легкий (H2) и тяжелый (D2) водород - отличаются только массой ядер - протонов в H2 и дейтронов в D2. Все остальное, включая электронную структуру и энергии, идентично.
Из-за их большей массы ядра в D2 движутся немного медленнее, чем ядра в H2. Поскольку ядерное и электронное движения в молекулах взаимосвязаны, ядерное движение влияет на динамику электронных волновых функций во время процесса HHG, что приводит к небольшому сдвигу фазы ΔφH2-D2 между двумя изотопами.
Этот сдвиг фазы эквивалентен временной задержке Δt = ΔφH2-D2 /ω, где ω - частота волны XUV. Ученые Гриффита измерили эту временную задержку излучения для всех гармоник, наблюдаемых в спектре HHG - она была почти постоянной и чуть меньше 3 аттосекунд.
Чтобы понять их результат, исследователи Гриффита получили поддержку теоретиков из Шанхайского университета Цзяо Тун в Шанхае, Китай, во главе с профессором Фэн Хэ.
Ученые SJTU использовали самые передовые теоретические методы для всестороннего моделирования процесса HHG в двух изотопах молекулярного водорода, включая все степени свободы для ядерного и электронного движения на различных уровнях приближения.
Их моделирование хорошо воспроизводило экспериментальные результаты, и это согласие между теорией и экспериментом дало команде уверенность в том, что модель отражает наиболее существенные особенности лежащего в основе физического процесса, поэтому корректировка параметров модели и уровней приближения может определить относительную важность различных эффектов.
Хотя фактическая динамика довольно сложна, было обнаружено, что двухцентровая интерференция на этапе рекомбинации электронов является доминирующим эффектом.
"Поскольку водород является простейшей молекулой в природе и его можно теоретически смоделировать с высокой точностью, он был использован в этих экспериментах по проверке принципа для сравнения и валидации метода", - сказал профессор Литвинюк.
"В будущем этот метод может быть использован для измерения сверхбыстрой динамики различных светоиндуцированных процессов в атомах и молекулах с беспрецедентным временным разрешением".
Комментарии