Атомы в кристалле образуют правильную решетку, в которой они могут перемещаться на небольшие расстояния от своих положений равновесия. Такие фононные возбуждения представлены квантовыми состояниями. Суперпозиция фононных состояний определяет так называемый фононный волновой пакет, который связан с коллективными когерентными колебаниями атомов в кристалле. Когерентные фононы могут быть сгенерированы возбуждением кристалла фемтосекундным световым импульсом, а их перемещение в пространстве и времени сопровождается рассеянием ультракороткого рентгеновского импульса на возбуждаемом материале. Структура рассеянных рентгеновских лучей дает прямое представление о мгновенном положении атомов и расстояниях между ними. Последовательность таких паттернов обеспечивает "видеозапись" движений атомов.
Физические свойства когерентных фононов определяются симметрией кристалла, которая представляет собой периодическое расположение идентичных элементарных ячеек. Слабое оптическое возбуждение не изменяет свойств симметрии кристалла. В этом случае возбуждаются когерентные фононы с одинаковыми движениями атомов во всех элементарных ячейках. Напротив, сильное оптическое возбуждение может нарушить симметрию кристалла и заставить атомы в соседних элементарных ячейках колебаться по-разному. Хотя этот механизм обладает потенциалом для доступа к другим фононам, до сих пор он не был исследован.
В журнале Физический осмотр B Исследователи из Института Макса Борна в Берлине в сотрудничестве с исследователями из Университета Дуйсбург-Эссен продемонстрировали новую концепцию возбуждения и зондирования когерентных фононов в кристаллах с временно нарушенной симметрией. Ключ к этой концепции заключается в уменьшении симметрии кристалла путем соответствующего оптического возбуждения, как было показано на примере прототипа кристаллического полуметалла висмута (Bi).
Сверхбыстрое возбуждение электронов в среднем инфракрасном диапазоне в Bi изменяет пространственное распределение заряда и, таким образом, временно снижает симметрию кристалла. При пониженной симметрии открываются новые квантовые пути возбуждения когерентных фононов. Уменьшение симметрии приводит к удвоению размера элементарной ячейки от красной рамки с двумя атомами Bi до синей рамки с четырьмя атомами Bi. В дополнение к однонаправленному движению атомов элементарная ячейка с 4 атомами Bi позволяет получать когерентные пакеты фононных волн с двунаправленными движениями атомов.
Непосредственное исследование переходной кристаллической структуры с помощью фемтосекундной дифракции рентгеновских лучей выявляет колебания интенсивности дифрагирования, которые сохраняются в пикосекундном масштабе времени. Колебания возникают в результате когерентных движений волнового пакета по фононным координатам в кристалле пониженной симметрии. Их частота 2,6 ТГц отличается от частоты фононных колебаний при низком уровне возбуждения. Интересно, что такое поведение наблюдается только при превышении порога интенсивности оптической накачки и отражает сильно нелинейный, так называемый непертурбативный характер процесса оптического возбуждения.
Таким образом, оптически индуцированное нарушение симметрии позволяет изменять спектр возбуждения кристалла в ультракоротких временных масштабах. Эти результаты могут проложить путь к временному управлению свойствами материалов и, таким образом, к реализации новых функций в оптоакустике и оптической коммутации.
Комментарии