Полученное моделирование описывает, как молекулы воды переходят в твердый лед с квантовой точностью. Этот уровень точности, когда-то считавшийся недостижимым из-за объема вычислительной мощности, который для этого потребовался бы, стал возможным, когда исследователи включили в свои методы глубокие нейронные сети, форму искусственного интеллекта. Исследование было опубликовано в журнале Труды Национальной академии наук.

"В некотором смысле это похоже на воплощение мечты", - сказал Роберто Кар, профессор химии Принстонского университета имени Ральфа У. *31 Дорнте, который более 35 лет назад стал одним из пионеров подхода к моделированию поведения молекул на основе основополагающих квантовых законов. "Тогда мы надеялись, что в конечном итоге мы сможем изучать системы, подобные этой, но это было невозможно без дальнейшего концептуального развития, и это развитие происходило в совершенно другой области, в области искусственного интеллекта и науки о данных".

Возможность моделировать начальные этапы замораживания воды, процесс, называемый образованием зародышей льда, может повысить точность моделирования погоды и климата, а также других процессов, таких как быстрое замораживание продуктов.

Новый подход позволяет исследователям отслеживать активность сотен тысяч атомов в течение периодов времени, которые в тысячи раз длиннее, хотя и составляют всего доли секунды, чем в ранних исследованиях.

Кар был соавтором подхода к использованию основополагающих квантовомеханических законов для прогнозирования физических движений атомов и молекул. Законы квантовой механики диктуют, как атомы связываются друг с другом, образуя молекулы, и как молекулы соединяются друг с другом, образуя повседневные объекты.

Кар и Микеле Парринелло, физик, ныне работающий в Итальянском технологическом институте в Италии, опубликовали свой подход, известный как "ab initio" (по-латыни "с самого начала") молекулярная динамика, в новаторской статье в 1985 году.

Но квантово-механические вычисления сложны и требуют огромных вычислительных мощностей. В 1980-х годах компьютеры могли моделировать всего сотню атомов за несколько триллионных долей секунды. Последующие достижения в области вычислительной техники и появление современных суперкомпьютеров увеличили количество атомов и временной интервал моделирования, но результат был далек от количества атомов, необходимого для наблюдения сложных процессов, таких как образование зародышей льда.

Искусственный интеллект предоставил привлекательное потенциальное решение. Исследователи обучают нейронную сеть, названную так из-за ее сходства с работой человеческого мозга, распознавать сравнительно небольшое количество выбранных квантовых вычислений. После обучения нейронная сеть может вычислять силы между атомами, которые она никогда раньше не видела, с квантово-механической точностью. Этот подход "машинного обучения" уже используется в повседневных приложениях, таких как распознавание голоса и самоуправляемые автомобили.

В случае применения искусственного интеллекта к молекулярному моделированию крупный вклад был сделан в 2018 году, когда аспирант Принстона Линфэн Чжан, работая с Car и профессором математики Принстона Вейнаном Э., нашел способ применения глубоких нейронных сетей для моделирования квантово-механических межатомных сил. Чжан, который получил степень доктора философии в 2020 году и в настоящее время является научным сотрудником Пекинского института исследований больших данных, назвал этот подход "молекулярной динамикой глубокого потенциала".

В текущей статье Кар и постдокторский исследователь Пабло Пиаджи вместе с коллегами применили эти методы к задаче моделирования зарождения льда. Используя молекулярную динамику глубокого потенциала, они смогли провести моделирование до 300 000 атомов, используя значительно меньшую вычислительную мощность, в течение гораздо более длительного периода времени, чем это было возможно ранее. Они провели моделирование на Summit, одном из самых быстрых суперкомпьютеров в мире, расположенном в Национальной лаборатории Ок-Риджа.

Эта работа представляет собой одно из лучших исследований зарождения льда, сказал Пабло Дебенедетти, декан Принстонского университета по исследованиям и профессор инженерных и прикладных наук 1950 года, а также соавтор нового исследования.

"Образование ледяных зародышей является одной из основных неизвестных величин в моделях прогнозирования погоды", - сказал Дебенедетти. "Это довольно значительный шаг вперед, потому что мы видим очень хорошее согласие с экспериментами. Мы смогли смоделировать очень большие системы, что ранее было немыслимо для квантовых вычислений".

В настоящее время климатические модели получают оценки того, как быстро образуется лед, в основном из наблюдений, сделанных в лабораторных экспериментах, но эти корреляции являются описательными, а не прогностическими, и действительны в ограниченном диапазоне экспериментальных условий. Напротив, молекулярное моделирование, подобное тому, которое было проведено в этом исследовании, может создавать модели, предсказывающие будущие ситуации, и может оценивать образование льда в экстремальных условиях температуры и давления, таких как на других планетах.

"Методология глубокого потенциала, используемая в нашем исследовании, поможет реализовать потенциал молекулярной динамики ab initio для получения ценных прогнозов сложных явлений, таких как химические реакции и разработка новых материалов", - сказал Атанасиос Панайотопулос, профессор химической и биологической инженерии Сьюзан Дод Браун и соавтор исследования. учеба.

"Тот факт, что мы изучаем очень сложные явления, вытекающие из фундаментальных законов природы, для меня очень волнующий", - сказал Пиаджи, первый автор исследования и постдокторский научный сотрудник по химии в Принстоне. Пиаджи получил степень доктора философии, работая с Парринелло над разработкой новых методов изучения редких событий, таких как зарождение, с использованием компьютерного моделирования. Редкие события происходят в течение времени, превышающего время моделирования, которое может быть обеспечено даже с помощью искусственного интеллекта, и для их ускорения необходимы специализированные методы.

Джек Вайс, аспирант в области химической и биологической инженерии, помог увеличить вероятность наблюдения зарождения зародышей, "засеяв" крошечные кристаллы льда в симуляцию. "Цель посева - увеличить вероятность того, что вода будет образовывать кристаллы льда во время моделирования, что позволит нам измерить скорость образования зародышей", - сказал Вайс, которого консультируют Дебенедетти и Панайотопулос.

Молекулы воды состоят из двух атомов водорода и атома кислорода. Электроны вокруг каждого атома определяют, как атомы могут связываться друг с другом, образуя молекулы.

"Мы начнем с уравнения, которое описывает, как ведут себя электроны", - сказал Пиаджи. "Электроны определяют, как взаимодействуют атомы, как они образуют химические связи и практически всю химию".

Атомы могут существовать буквально в миллионах различных конфигураций, сказал Кар, который является директором центра химии в растворе и интерфейсов, финансируемого Научным управлением Министерства энергетики США и включающего региональные университеты.

"Волшебство заключается в том, что благодаря некоторым физическим принципам машина способна экстраполировать то, что происходит в относительно небольшом количестве конфигураций небольшого набора атомов, на бесчисленные устройства гораздо большей системы", - сказал Кар.

По словам Пиаджи, хотя подходы к искусственному интеллекту были доступны в течение нескольких лет, исследователи с осторожностью относились к их применению для расчетов физических систем. "Когда алгоритмы машинного обучения начали становиться популярными, большая часть научного сообщества была настроена скептически, потому что эти алгоритмы представляют собой черный ящик. Алгоритмы машинного обучения ничего не знают о физике, так зачем нам их использовать?"

Однако за последние пару лет это отношение значительно изменилось, сказал Пиаджи, не только потому, что алгоритмы работают, но и потому, что исследователи используют свои знания физики для обоснования моделей машинного обучения.

Для Car отрадно видеть, что работа, начатая три десятилетия назад, приносит свои плоды. "Разработка была осуществлена с помощью чего-то, что было разработано в другой области, в области науки о данных и прикладной математики", - сказал Кар. "Наличие такого рода перекрестного взаимодействия между различными областями очень важно".

Эта работа была поддержана Министерством энергетики США (грант DE-731 SC0019394) и использовала ресурсы вычислительного центра Oak Ridge Leadership Computing Facility (грант DE-AC05-00OR22725) в Национальной лаборатории Ок-Риджа. Моделирование было в основном выполнено с использованием вычислительных ресурсов Принстонского исследовательского центра Принстонского университета. Пабло Пьяджи был поддержан одним из первых постдоков.Стипендия по мобильности от Швейцарского национального научного фонда.